研究方向
Research
课题组自2008年成立以来,长期致力于有机硅功能分子的高效创制及应用研究,并形成了 “偕二硅” 和 “硅杂环”两个系统的研究方向。在“偕二硅”的研究中,“硅”被作为合成工具,通过将Si–C键转化为C–C键,从而解决“碳”化学无法解决或解决不好的合成问题;在“硅杂环”的研究中,“硅”被作为物质核心,通过将Si–C键转化为新的Si–C键,从而合成含硅药物等研发所需的、但尚缺有效方法的硅杂环。
经过系统的积累,团队围绕“偕二硅” 和 “硅杂环”已开发一系列结构新颖的有机硅合成子和试剂。这些合成子和试剂在Si–C键的多样性转化上展现出了令人关注的独特性和高效性,并已在复杂天然产物全合成和含硅生物活性分子的开发中获得了应用。
(1)偕二硅 ①发展了偕二硅通用、高效的合成方法,开发了手性偕二硅烯丙基等20余种偕二硅合成子。②发展了偕二硅Prins 环化等20类反应方法学,实现了Si–C键向C–C键的一系列新颖转化,系统地揭示了偕二硅独特的“二硅协同作用机制”。③集成应用所发展的偕二硅反应方法学,解决了明星海洋天然药物草苔虫素中吡喃环高效构建的难题,实现了草苔虫素-8的首次全合成。
(2)硅杂环 ①发展了结构新颖、稳定易得的1,3-氮硅和螺环丁两类有机硅试剂。②发展了的扩环和环化两类成环策略,实现了一系列“Si–C键活化”驱动的Si–C键高效构建,多样性地合成了硅氮杂环、硅碳六元环、手性硅杂螺环等在含硅药物和材料分子研发中具有应用价值的硅杂环平台分子。③实现了抗抑郁活性比母体更强的硅代天然产物(-)-sila-mesembranol的首次全合成。
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